區域尺度農田土壤重金屬風險評價及空間預測

【摘要】：農田長期受到農藥化肥施用、污灌、工礦排放等人類活動影響,造成土壤重金屬的加速累積及潛在風險,開展農田土壤重金屬風險評價及空間預測研究是保障土壤生態安全、作物及人體健康的重要基礎。傳統的土壤重金屬風險評價研究存在依賴修正系數、加權平均效應、忽略成因、風險同源性、線性關系依賴等問題,其空間預測研究尚未解決多源輔助變量與土壤重金屬之間的二階平穩關系敏感波動、線性-非線性驅動下的空間異質性復雜多變等問題。為此,本文整合與土壤重金屬關系密切的地形、氣候、土壤、植被、排放源、社會經濟、遙感等因素,分別構建適用于風險評價的指標體系以及空間預測的輔助變量集;將指數標度層次分析模型和貝葉斯網絡模型引入到土壤重金屬的風險評價中,實現區域農田土壤重金屬風險快速準確判斷;提出一種基于響應面分析的點源-面源重金屬風險源定量方法,建立以多個重金屬為目標的非線性響應模型,定量解析風險源對土壤重金屬的貢獻程度;進一步提出一種整合地統計學和機器學習的農田土壤重金屬混合地統計預測新方法,深入挖掘其空間變異性的線性-非線性關系及不同輔助變量對土壤重金屬的量效驅動作用,并進行空間制圖;本研究結果拓展了地理學第一(空間自相關性)及第二(空間異質性)定律理論范式,也為區域農田-農產品安全防控及管理決策提供技術支撐與科學依據。本文取得的主要研究結果如下:1.農田土壤重金屬多指數風險評價描述性統計分析結果表明重金屬As、Cd、Cr、Hg和Pb的均值分別為12.45 mg kg~(-1)、0.22 mg kg~(-1)、62.99 mg kg~(-1)、0.22 mg kg~(-1)和53.15 mg kg~(-1),其最大值均未超過國標風險篩選值的最大上限,但不同程度的超過了珠三角土壤環境背景值。以國標篩選值為基準,單因子指數、內梅羅綜合指數和污染負荷指數的評價結果表明研究區農田土壤健康狀況良好;Hakanason潛在生態風險指數評價結果表明Hg元素有3.8%的樣點處于中等生態風險水平,其他重金屬均處于低生態風險水平,5種重金屬綜合風險水平為輕微生態風險水平。2.多因素綜合建模的農田土壤重金屬風險評價構建多因素綜合的土壤重金屬風險評價指標體系,采用指數標度層次分析模型的風險評價結果顯示研究區農田土壤重金屬處于無風險到中等風險水平;采用貝葉斯網絡模型的風險評價結果對重金屬的評價精度由大到小依次為:As(76%)Pb(74%)Cd(72%)Cr(66%)Hg(64%),相比指數標度AHP模型的評價精度較高,重金屬As和Pb處于無風險到中等風險水平、Cd和Hg元素處于無風險到高風險水平、Cr元素為無風險和輕微風險水平,整體上城市核心區周邊的土壤重金屬具有高風險性。3.區域尺度下農田土壤重金屬風險源定量分析對比線狀交通源(道路)和點狀交通源(路口和停車場),發現土壤重金屬含量對點狀交通源的響應距離更長且重金屬濃度下降也較慢,這與路口和停車場等場景下車輛長時間滯留造成的尾氣排放量和磨損劇增有關。道路、工廠、交通設施和河流對重金屬的綜合響應距離區間分別為:60-1680 m、25-710 m、27-2000 m和10-2310 m,且多種距離源的協同作用具有不確定性;提出一種基于響應面分析的點源-面源重金屬風險源定量方法,結果表明綜合點源對重金屬As和Pb的輸入貢獻率最大,分別是33.95%和63.13%,化肥農藥施用量是Cd和Hg元素的最主要源輸入,貢獻率分別為29.53%和33.55%,農業用水量則對重金屬Cr的貢獻率達到62.84%。4.輔助變量降維及地統計模型空間預測根據方差膨脹因子、蒙特卡羅模擬和Pearson相關分析的組合分析結果,篩選出重金屬As(45個)、Cd(50個)、Cr(44個)、Hg(47個)和Pb(45個)對應的輔助變量集合;進一步通過主成分分析,得到重金屬As的前7個主成分、Cd和Hg的前10個主成分以及Cr和Pb的前8個主成分(累積貢獻率大于80%)作為后續空間預測模型的輸入。與簡單克里格和普通克里格插值結果相比,以前三個PCs作為協變量協同克里格模型的預測結果精度較高,分別解釋了62.56%(Cd)、59.45%(Hg)、46.26%(Cr)、44.17%(Pb)和30.33%(As)的重金屬空間變異性,含量較高的區域集中在城區周圍。5.采用機器學習模型的農田土壤重金屬空間預測對比逐步線性回歸、支持向量機、分類回歸樹和隨機森林模型,極限學習機模型對土壤重金屬的預測精度較高,對5種重金屬的解釋程度從高到低依次為(驗證集):Cd(RMSE=0.091 mg kg~(-1),R~2=72.03%)Pb(RMSE=11.79 mg kg~(-1),R~2=71.72%)Hg(RMSE=0.104 mg kg~(-1),R~2=70.22%)As(RMSE=5.57 mg kg~(-1),R~2=69.44%)Cr(RMSE=21.63 mg kg~(-1),R~2=61.61%),而SLR和SVM模型對區域尺度重金屬含量預測具有較大的不確定性?？臻g制圖結果顯示研究區土壤重金屬含量較高的區域分布在中西部和西南部(As)、中西部和北部(Cd)、中南部(Cr)、中西部和西南部(Hg)以及中西部(Pb)。機器學習模型對輔助變量的驅動力分析結果顯示遙感和植被變量對重金屬Cd、Hg和Pb的擬合貢獻率較大,排放源變量對As和Cr的影響顯著,即重金屬Hg和Pb同時受到自然變量和人類活動變量的綜合驅動,As和Cr元素主要被人類活動變量所驅動,而Cd元素則主要受到自然變量的強驅動作用。6.采用混合地統計模型的農田土壤重金屬空間預測整合地統計模型和機器學習模型,即逐步線性回歸普通克里格、支持向量機普通克里格、分類回歸樹普通克里格、隨機森林普通克里格和極限學習機普通克里格。結果表明:ELMOK模型對重金屬Cd(RMSE=0.072 mg kg~(-1),R~2=79.53%)、Cr(RMSE=19.48 mg kg~(-1),R~2=68.68%)、Hg(RMSE=0.092 mg kg~(-1),R~2=76.98%)和Pb(RMSE=11.21 mg kg~(-1),R~2=79.83%)的預測效果均較好,表明ELMOK對土壤重金屬和輔助變量之間“線性-非線性”關系具有較好地擬合性能?；旌系亟y計模型的制圖結果顯示,SLROK和SVMOK模型對5種土壤重金屬含量均具有不同程度的高估,而CARTOK、RFOK和ELMOK模型對5種土壤重金屬的空間制圖結果更接近實測值范圍,這三種模型預測的重金屬濃度均較高區域集中在城區周邊和南部。相比于地統計方法和機器學習方法,混合地統計方法對輔助變量和土壤重金屬之間的復雜關系擬合性能最強,尤其是ELMOK模型的預測精度及空間制圖結果較好,對重金屬含量空間變異性制圖的表達更加符合地理學第一(空間自相關性)及第二(空間異質性)定律。